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Mestrado - Joyce de Mattos Leão

por dirppg-ct publicado 01/02/2019 14h43, última modificação 01/02/2019 16h27
Complexos luminescentes baseados em Tb3+ com alto rendimento quântico
Quando
18/03/2019
de 13h30 até 16h30
(America/Sao_Paulo / UTC-300)
Onde
Sede Central: Sala C-301
Pessoa de contato
Profa. Andreia Gerniski Macedo
Participantes
Profa. Andreia Gerniski Macedo, Dr. Orientador - UTFPR
Prof. Emilson Ribeiro Viana Jr, Dr. Co-orientador - UTFPR
Banca examinadora:
Prof. Emilson Ribeiro Viana Jr, Dr. Presidente - UTFPR
Profa. Edna Regina Spada, Dr. - USP/São Carlos
Profa. Anna Luiza Metidieri Cruz Malthez, Dr.- UTFPR
Examinador suplente:
Prof. Evaldo Ribeiro, Dr.- UFPR
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Resumo: Neste trabalho, são reportados os resultados dos ligantes N,N'-bis(2-hidroxibenzil)-N,N'-bis(piridina-2-ilmetil)etilenodiamina (H2bbpen) e N,N'-bis(2-hidroxilbenzil)-N,N'-bis(piridin-2-ilmetil)1,2-propanodiamina (H2bbppn) que foram utilizados para a síntese dos complexos mononucleares luminescentes: [Tb(bbpen)(NO3)] e [Tb(bbppn)(NO3)]. O ligante H2bbppn difere do H2bbpen apenas pela presença de um grupo metila no ligante, embora sejam muitos similares, os dois complexos apresentaram diferentes propriedades óticas. A fotoluminescência destes materiais foi estudada em temperatura ambiente e 11 K para avaliar e eficiência de sensitizaçao dos ligantes no efeito antena, sendo caracterizada por espectros de emissão, excitação, tempo de vida e rendimento quântico. O complexo [Tb(bbppn)(NO3)] apresentou maior tempo de vida do nivel 5D4 (Tb3+), quando comparado com o complexo [Tb(bbpen)(NO3)]. Os valores de rendimento quântico foram 19 % e 56 %, para os complexos [Tb(bbpen)(NO3)] e [Tb(bbppn)(NO3)], respectivamente. O maior valor de rendimento quântico do [Tb(bbppn)(NO3)] foi atribuído a posiçao relativa entre o estado tripleto (ligante) e o nivel emissor 5D4 (Tb3+) que favorece a transferência de energia ligante-ion. Além disso, o complexo [Tb(bbppn)(NO3)] tem menor simetria quando comparado com o [Tb(bbpen)(NO3)], este fator também tem influência nas propriedades óticas de compostos baseados em lantanídeos. As medidas de catodoluminescência mostram espectros caracteristicos de Tb3+ com as transiçoes 5D4 - 7FJ mostrando o potencial de aplicação destes materiais em displays. Ambos os complexos são solúveis em acetonitrila e DMSO, o que permite o processamento em filmes finos. Adicionalmente, verifica-se uma alteraçao estrutural quando os complexos são preparados em soluções concentradas em DMSO, na qual o grupo nitrato é substituido por um DMSO.
Palavras-chave: H2bbpen, H2bbppn, Tb3+, complexos, luminescência.

Luminescent Tb3+ complexes with high quantum yield

Abstract: In this work, two ligands N,N'-bis(2-hidroxibenzil)-N,N'-bis(piridina-2-ilmetil)etilenodiamina (H2bbpen) and N,N'-bis(2-hidroxilbenzil)-N,N'-bis(piridin-2-ilmetil)1,2-propanodiamina (H2bbppn) were used to prepare luminecent mononuclear complexes: [Tb(bbpen)(NO3)] e [Tb(bbppn)(NO3)]. Ligand H2bbppn differs from H2bbpen by an additional methyl group. Although these ligands are similar, the resulting complexes presented different luminescent properties. In order to evaluate the sensitization efficiency of these ligands at the antenna effect, photoluminescence was studied at room temperature and 11 K, measures of emission, excitation, decay time and quantum yield were performed for both complexes. [Tb(bbppn)(NO3)] complex showed higher 5D4 (Tb3+) decay time when compared with [Tb(bbpen)(NO3)]. The quantum yield results were 19 % and 56 % for [Tb(bbpen)(NO3)] and [Tb(bbppn)(NO3)], respectively. Higher quantum yield achieved in [Tb(bbppn)(NO3)] was attributed to the relative position between triplet state (ligand) and the 5D4 (Tb3+) emitting level, that enhances the ligand-ion energy transfer. Moreover, the [Tb(bbppn)(NO3)] complex has lower symmetry when compared with [Tb(bbpen)(NO3)], this parameter has influence on optical properties of lanthanides based materials. Cathodoluminescence results showed 5D4-7FJ characteristic spectra of Tb3+ that point out the potential of these complexes for application in field emission displays. Both complexes are soluble in acetonitrile and DMSO, a feature that allowed the processing as thin films. Additionally, a structural change occurs in high concentrated DMSO solution; in this case, the nitrate is replaced by a DMSO molecule.
Keywords: H2bbpen, H2bbppn, Tb3+, complexes, luminescence.

Lista de publicações:
1. Resumos publicados em Congressos Internacionais:

Joyce de M. Leão, Thaiane Gregório, Siddhartha O. K. Giese, Paula C. Rodrigues, Eduardo L. de Sá, Emilson R. V. Junior, David L. Hughes, Luis D. Carlos, Maria Rute F. de Sá, Andreia G. Macedo, Giovana G. Nunes, Jaísa F. Soares, Structural changes in solvent-induced crystallization of [Tb(bbppn)(NO3)] complex, ICOOMPA, Maresias, 2018.

Thaiane Gregório, Joyce de M. Leão, Siddhartha O. K. Giese, Paula C. Rodrigues, Eduardo L. de Sá, Emilson R. V. Junior, David L. Hughes, Luis D. Carlos, Maria Rute F. de Sá, Andreia G. Macedo, Giovana G. Nunes, Jaísa F. Soares, Design of Tb3+ complex with improved quantum yield due ligand structure and chirality, pag XVII SBPMAT, Natal, 2018.

2. Artigo submetido:

Thaiane Gregório, Joyce de M. Leão, Siddhartha O. K. Giese, Paula C. Rodrigues, Eduardo L. de Sá, Emilson R. V. Junior, David L. Hughes, Luis D. Carlos, Maria Rute F. de Sá, Andreia G. Macedo, Giovana G. Nunes, Jaísa F. Soares, Effect of ligand structure on the luminescent properties of terbium(III) complexes, submetido.