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Mestrado - Leticia Patricio Christopholi

por dirppg-ct publicado 06/03/2020 09h38, última modificação 06/03/2020 09h38
Nanocompósitos de óxido de grafeno reduzido contendo óxidos e moléculas para aplicações em fotovoltaicos
Quando
12/03/2020
de 09h00 até 12h00
(America/Sao_Paulo / UTC-300)
Onde
Sede Centro - Sala C-301
Pessoa de contato
Prof. Jeferson Ferreira de Deus, Dr.
Participantes
Orientador(a): Prof. Jeferson Ferreira de Deus, Dr. - UTFPR
Banca examinadora:
Presidente: Prof. Jeferson Ferreira de Deus, Dr. - UTFPR
Prof. Gregório Couto Faria, Dr. - USP
Prof. Wido Herwig Schreiner, Dr. - UFPR
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Resumo: Neste trabalho, visando a produção de materiais para eletrodos com potencial de aplicação em dispositivos optoeletrônicos, compósitos de óxido de grafeno (GO) e óxido de grafeno reduzido (rGO) contendo óxidos (TiO2 ou SnO2) ou molécula (3,4,9,10-perileno-tetracarboxílico, PTCDA) foram preparados via método de Hummers modificado. Neste método, os materiais precursores (óxidos ou molécula) são adicionado na síntese do GO, o composto permanganato de potássio (KMnO4) é usado como agente oxidante e a redução é feita sob tratamento térmico em ar. As propriedades estruturais e morfologia foram investigadas por difração de raios X (XRD), difração de elétrons (SAED), microscopia eletrônica de varredura/transmissão (SEM/MET) e força atômica (AFM). Informações adicionais sobre propriedades óticas, bem como os grupos funcionais, foram obtidas utilizando espectroscopias ultravioleta e visível (UV-Vis), infravermelho (FTIR), Raman, fotoelétrons excitados por raios-X (XPS) e ultravioleta (UPS). Ambos os resultados de XRD e RAMAN confirmaram a formação de GO e posterior redução nos nanocompósitos, conforme indicado pela presença dos picos característicos em 2= 10.2o (GO) e ~26.2o (rGO), além da alteração da intensidade relativa das bandas D e G do grafeno. Adicionalmente, os espectros de FTIR indicam a presença dos grupos funcionais C꞊O, C-H, COOH e C-O-C característicos do rGO. A presença dos óxidos, TiO2 ou SnO2 nos compósitos foi confirmada nas imagens de SEM e MET, que indicaram a presença de nanoparticulas aderidas na superfície das folhas de rGO, e pela presença das bandas características dos óxidos (~500-600 cm-1) nos espectros FTIR. No caso do compósito rGO_PTCDA, as imagens de SEM e TEM não indicam separação de fase entre o PTCDA e rGO, o padrão de SAED indica alta cristalinidade e arranjo regular das moléculas entre as folhas de rGO. Os espectros de FTIR indicam que o PTCDA está covalentemente ligado na estrutura do rGO, durante a síntese o ácido promove a hidrólise do anidrido que reage com os grupos OH do GO, gerando ligações do tipo éster (C=O e C-C-O) entre o PTCDA e o GO, como indicado pelo aumento dos picos em 1730, 1175 e 1069 cm-1, respectivamente, quando comparados com o GO puro. Foram produzidos filmes finos a partir de suspensões aquosas utilizando o método de spin coating. Os filmes resultantes são transparentes à luz visível, apresentando baixos valores de rugosidade e resistividade elétrica e, portanto, são adequados para uso como eletrodos. Estas propriedades permitiram a aplicação dos filmes finos de rGO, rGO_SnO e rGO_PTCDA como buffer layer em fotovoltaicos orgânicos tendo como camada ativa o copolímero comercial PBDTTT-CT e a molécula PC71BM como doador e aceitador de elétrons, respectivamente.
Palavras-chave: Óxido de grafeno reduzido, nanocompósito, dispositivos fotovoltaicos.

Reduced graphene oxide nanocomposites containing oxides and molecules for application in photovoltaics.
Abstract: In this work, aiming potential materials to act as electrodes in optoelectronics, graphene oxide (GO) and reduced graphene oxide (rGO) containing oxides (TiO2 or SnO2) or molecule (perylene tetracarboxylic dianhydride, PTCDA) were prepared by a modified Hummers method, where the precursors (oxide or molecule) are added at the GO synthesis, potassium permanganate (KMnO4) acts as oxidizing agent and the reduction was performed by thermal annealing in air. Structural and morphology features were investigated by powder x-ray diffraction (XRD), small angle electron diffraction (SAED), scanning and transmission electronic microscopy (SEM and TEM) and atomic force microscopy (AFM). Additional data about optical properties, as well as the presence of functional groups, were recorded by ultraviolet-visible (UV-Vis), infrared (FTIR), Raman, X-ray photoelectron (XPS) and ultraviolet photoelectron (UPS) spectroscopy. Both XRD and RAMAN results confirmed the formation of GO and further reduction to rGO at the nanocomposites, as indicated by the peaks at 2= ~10.2o (GO) and ~26.2o (rGO), besides changes at the relative intensity between the D and G bands at the Raman spectra corresponding to graphene. Additionally, FTIR spectra pointed out the presence of C꞊O, C-H, COOH and C-O-C functional groups, which are characteristics of rGO. Presence of TiO2 and SnO2 at the composites was confirmed by SEM and TEM images, which pointed out nanoparticles attached at the rGO surface and, by the presence of the characteristic oxide bands at the FTIR spectra around 500-600 cm-1. In the rGO_PTCDA, SEM and TEM pointed out the absence of phase separation between PTCDA and rGO, the SAED pattern indicate high cristallinity and regular distribution of PTCDA molecules between the rGO sheets. FTIR spectra point out that in the rGO_PTCDA the perylene can be covalently linked to rGO structure. By adding perylene to the reaction medium, the acid would promote hydrolysis of the anhydride, forming carboxylic acid. Part of these groups could react with OH groups of rGO, generating an ester bond between rGO and perylene. This assumption is based on the presence of peaks at 1730, 1175 and 1069 cm -1 attributed to the stretching of the ester type C=O and C-C-O bonds, respectively. Thin films were produced from aqueous suspension using spin coating method, the resulting films are transparent to the visible light, presenting low roughness and electrical resistivity and thus, they are suitable for use as electrodes. The potential of rGO, rGO_SnO2 and rGO_PTCDA films as buffer layer was evaluated in organic photovoltaics produced with the commercial PBDTTT-CT copolymer and the PC71BM molecule as electron donor and acceptor materials, respectively, at the active layer.
Keywords: Reduced graphene oxide, nanocomposite, photovoltaic devices.


Lista de publicações: MACEDO, A. G., CHRISTOPHOLI, L. P., GAVIM, A. E., DE DEUS, J. F., TERIDI, M. A. M., BIN MOHD YUSOFF, A. R., & da SILVA, W. J. Perylene derivatives for solar cells and energy harvesting: a review of materials, challenges and advances. Journal of Materials Science: Materials in Electronics, p. 1-22, 2019.